Depois da conquista do bicampeonato paulista e brasileiro no comando Palmeiras, Vanderlei passou rapidamente por Flamengo e Paraná antes de ser contratado pelo Peixe, em 1996. Logo na temporada seguinte, o ex-jogador já mostrou seu valor à diretoria e conquistou o Torneio Rio-São Paulo.
Luxemburgo, que treinou a Seleção Brasileira nos Jogos Olímpicos de Sydney, acertou seu retorno em 2004. Liderados por Robinho, Diego Ribas e Elano, o Santos foi campeão do Campeonato Brasileiro, com 89 pontos somados.
O triunfo conquistado chamou atenção do Real Madrid, que assinou um vínculo com Vanderlei. O trabalho não rendeu o esperado pela diretoria merengue e, dez dias depois do anúncio do seu corte, Marcelo Teixeira, presidente santista na ocasião, repatriou o treinador.
Apesar dos dois canecos do Paulistão, a torcida ficou descontente com a eliminação para o Grêmio, nas semifinais da Libertadores de 2007. Após a partida, Luxemburgo desabafou na entrevista coletiva.
"As pessoas me criticam por eu nunca ter conquistado uma Libertadores. Mas isso não me machuca. Dizem que para se vencer Libertadores tem de dar pontapé, praticar anti-jogo. Eu prefiro buscar esse título jogando futebol envolvente e bonito, como todas as minhas equipes têm demonstrado", respondeu.
Não satisfeito com a coleção de títulos sob o comando do Alvinegro Praiano, Luxa reassumiu em julho de 2009. No entanto, o técnico ficou apenas na 10ª colocação do Brasileirão, sua pior temporada à frente da equipe da Vila Belmiro, e foi demitido do cargo em dezembro daquele ano.
