Em 2021, Alberto Valentim conquistou a Copa Sul-Americana diante do Red Bull Bragantino e chegou até a final da Copa do Brasil, quando acabou derrotado pelo Atlético-MG.
Falando sobre sua saída, o treinador se disse grato pela passagem pelo clube por conseguir realizar alguns de seus sonhos como profissional. "Eu tinha um sonho de ser treinador do Athletico-PR e além desse sonho tinha o de ser campeão aqui. Então, triste hoje, mas com sentimento de gratidão", disse o treinador.
Antes da derrota na primeira rodada do campeonato nacional, Valentim não vinha de boa sequência com o rubro-negro. A equipe foi eliminada pelo Coritiba na semifinal do Campeonato Parananense e estreou na Copa Libertadores empatando por 0 a 0 contra o Caracas.
Além disso, ainda neste ano, Valentim perdeu o título da Recopa Sul-Americana para o Palmeiras, com um empate por 2 a 2 no primeiro jogo e uma derrota por 2 a 0 na outra decisão.
