Depois da demissão de João Saldanha, o nome do ex-lateral foi anunciado no dia 18 de março. Zagallo então comandou o primeiro treino no dia 19 e já estreou no dia 22. Mesmo com o tempo apertado, o time correspondeu e venceu os chilenos por 5 a 0.
Diante de um Morumbi com pouco mais de 101 mil pessoas, Pelé marcou duas vezes, Roberto Miranda também deixou dois e Gérson completou a goleada. A equipe canarinha seguiria para conquistar a Copa no México e faturar o tricampeonato mundial.
Além desta passagem, que durou de 1970 a 1974, o Velho Lobo comandou o Brasil mais duas vezes: entre 1967 e 1968, e de 1994 até 1998, ficando com o vice-campeonato na Copa da França.
Ao todo, Zagallo treinou a seleção principal 135 vezes (maior marca da história), com 96 vitórias, 30 empates, 9 derrotas, e os títulos da Copa do Mundo (1970), Copa Roca (1971), Taça Independência (1972), Copa Umbro (1995), Copa América (1997) e Copa das Confederações (1997).
