Como jogador, Luís Castro atuou como lateral-direito. Já como técnico, passou pelas categorias de base do Porto, Rio Ave, Chaves e Vitória Guimarães, todos em Portugal.
Em 2019, chegou ao Shakhtar Donetsk. Ele comandou a equipe ucraniana em 84 partidas ao longo dos quase dois anos que ficou no clube. Foram 51 vitórias, 16 empates e 17 derrotas.
Segundo informações do jornal português, o treinador já foi sondado pelos dirigentes do Galo, que busca um novo comandante desde a saída de Cuca, que deixou o clube após ter sido campeão do Brasileirão e da Copa do Brasil na última temporada.
Além de Luís Castro, o Alvinegro já sondou contratar os também portugueses Jorge Jesus, Carlos Carvalhal e André Villas-Boas.
Enquanto não contrata um novo profissional para o cargo, o Atlético-MG segue se preparando para a temporada. O Galo estreia no Campeonato Mineiro no dia 26 de janeiro, em partida contra o Villa Nova.
